來源：光子盒
繼2013年清華大學(xué)薛其坤院士領(lǐng)銜團(tuán)隊在量子反常霍爾效應(yīng)研究中取得重大突破后，清華團(tuán)隊再次取得新成果，發(fā)現(xiàn)反鐵磁量子反常霍爾效應(yīng)新現(xiàn)象！
2013年，清華大學(xué)薛其坤院士領(lǐng)銜，清華大學(xué)、中科院物理所和斯坦福大學(xué)的研究人員聯(lián)合組成的團(tuán)隊在量子反?；魻栃?yīng)研究中取得重大突破，從實驗上首次觀測到量子反?；魻栃?yīng)，在美國物理學(xué)家霍爾于1880年發(fā)現(xiàn)反?；魻栃?yīng)133年后終于實現(xiàn)了反?；魻栃?yīng)的量子化。
這是我國科學(xué)家從實驗上獨立觀測到的一個重要物理現(xiàn)象，也是世界基礎(chǔ)研究領(lǐng)域的一項重要科學(xué)發(fā)現(xiàn)。該成果于北京時間3月15日凌晨（美國東部時間3月14日下午）在《科學(xué)》雜志在線發(fā)表?！犊茖W(xué)》雜志的三位匿名審稿人對該項成果都給予了高度評價。
這篇文章的共同第一作者為清華大學(xué)物理系的博士生常翠祖、張金松、馮硝同學(xué)和中科院物理所的博士生沈潔同學(xué)。該工作是由清華大學(xué)物理系薛其坤、王亞愚、陳曦、賈金鋒，中科院物理所何珂、馬旭村、王立莉、呂力、方忠、戴希以及斯坦福大學(xué)張首晟等一起共同攻關(guān)完成的。
自那以后，探尋全新的量子反?；魻栂到y(tǒng)始終處于凝聚態(tài)物理研究的前沿。MnBi2Te4作為首個同時具有二維結(jié)構(gòu)、內(nèi)稟反鐵磁序和能帶拓?fù)湫缘牧孔硬牧?，在過去幾年引起了廣泛關(guān)注。盡管在奇數(shù)和偶數(shù)層MnBi2Te4中已經(jīng)分別觀測到量子反?；魻栃?yīng)和軸子絕緣體態(tài)，但是該體系材料和器件的質(zhì)量普遍欠佳，為更加深入的研究帶來很多挑戰(zhàn)。
圖1.（a）MnBi2Te4的晶體結(jié)構(gòu)（b）引入氧化鋁薄膜的輸運器件構(gòu)型示意圖（c）不同溫度下，霍爾電阻和縱向電阻隨磁場系統(tǒng)變化的實驗數(shù)據(jù)（d）（e）根據(jù)c圖繪制的霍爾電阻率及其導(dǎo)數(shù)隨磁場的彩色圖譜，展示了與輸運數(shù)據(jù)對應(yīng)的豐富自旋構(gòu)型
在過去五年間，清華大學(xué)物理系王亞愚、張金松團(tuán)隊與合作者持續(xù)對MnBi2Te4體系進(jìn)行深入研究，特別是將氧化鋁薄膜引入器件制備的微納加工流程，極大提升了器件質(zhì)量和可重復(fù)性，從而可以在較大的參數(shù)空間系統(tǒng)研究反鐵磁自旋構(gòu)型對量子反?；魻栃?yīng)的調(diào)制。相關(guān)研究成果以“反鐵磁量子反?；魻栃?yīng)下的自旋翻轉(zhuǎn)和自旋轉(zhuǎn)向”（Antiferromagnetic quantum anomalous Hall effect under spin flips and flops）為題，于4月16日發(fā)表在《自然》（Nature）期刊。王亞愚、張金松和劉暢為論文的通訊作者，清華大學(xué)物理系博士生連梓臣和科研助理王永超為論文共同第一作者。
該研究得到國家自然科學(xué)基金委科學(xué)中心項目、國家重點研發(fā)計劃、合肥實驗室項目、新基石研究員項目、北京市科技新星計劃以及清華大學(xué)物理系公共儀器平臺的支持。
研究人員制作了一個由七重層MnBi2Te4組成、一層AlOx封蓋層覆蓋的器件，這使得研究人員能夠在寬參數(shù)空間中研究反鐵磁量子反?；魻栃?yīng)。通過調(diào)節(jié)門電壓和垂直磁場，團(tuán)隊發(fā)現(xiàn)了級聯(lián)的量子相變，可以歸因于復(fù)雜的自旋構(gòu)型對邊緣態(tài)輸運的影響。此外，研究發(fā)現(xiàn)，不同于鐵磁量子反?；魻枒B(tài)，對于反鐵磁量子反?；魻枒B(tài)，面內(nèi)磁場會同時增強(qiáng)表面態(tài)的矯頑場以及交換能隙。
結(jié)合數(shù)值模擬，團(tuán)隊提出這些奇特性質(zhì)所產(chǎn)生的自旋翻轉(zhuǎn)-自旋轉(zhuǎn)向轉(zhuǎn)變是范德瓦爾斯反鐵磁體固有的。MnBi2Te4中量子反?；魻栃?yīng)的多功能可調(diào)諧性為拓?fù)浞磋F磁自旋電子學(xué)中的潛在應(yīng)用鋪平了道路。
當(dāng)反鐵磁序遇上自旋翻轉(zhuǎn)調(diào)控
量子反?；魻枺≦AH）效應(yīng)在無外加磁場下實現(xiàn)了一維無耗散手征邊緣態(tài)輸運。在過去的十年中，對表現(xiàn)出具有新型量子化的QAH效應(yīng)的新材料的追求已經(jīng)成為一個快速發(fā)展的領(lǐng)域。在所研究的各種體系中，只有MnBi2Te4在體反鐵磁（AFM）序存在下具有QAH效應(yīng)，因此可稱為AFM QAH態(tài)。
圖：7-SL MnBi2Te4的晶體結(jié)構(gòu)、器件構(gòu)型和Vg依賴的輸運。
如圖1a所示，每個七重層（SL）中的Mn磁矩呈現(xiàn)出層內(nèi)鐵磁序，而AFM序存在于相鄰SL之間。如理論所述，SL的不同自旋堆疊序列和各種變磁相將導(dǎo)致根本不同的體帶拓?fù)浜瓦吘墤B(tài)傳導(dǎo)。
近年來，在MnBi2Te4中觀察到了奇偶層依賴磁性和長期尋找的表面自旋轉(zhuǎn)向（SSF）轉(zhuǎn)變，這引發(fā)了對由自旋構(gòu)型變化調(diào)制的新QAH行為的研究。然而，在這一方向上的實驗進(jìn)展有限，主要是由于在獲得具有零場量化的高質(zhì)量器件方面存在技術(shù)挑戰(zhàn)。已經(jīng)表明，MnBi2Te4晶體易于產(chǎn)生各種類型的缺陷，并且用于傳輸器件的納米制造工藝可能引入進(jìn)一步的復(fù)雜化。
AlOx層如何穩(wěn)定MnBi2Te4的量子反?；魻枒B(tài)
研究采用第一性原理計算來研究MnBi2Te4的電子結(jié)構(gòu)和自旋動力學(xué)。計算基于維也納從頭算模擬包（VASP），使用Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）交換關(guān)聯(lián)泛函，并結(jié)合PBE+U方法處理Mn的3d軌道，其中U取值為4eV。
在計算中，采用350 eV的平面波能量截斷和30×30×1的Monkhorst-Pack k點網(wǎng)格來計算垂直磁各向異性（PMA）能量。所有計算均包括自旋軌道耦合和DFT-D3范德華力修正。通過第一性原理計算，研究了MnBi2Te4表面覆蓋AlOx層后的PMA增強(qiáng)現(xiàn)象。
計算結(jié)果表明，AlOx層的存在主要通過空穴摻雜和Te原子的強(qiáng)自旋軌道耦合來增強(qiáng)表面PMA。這種增強(qiáng)的PMA對于穩(wěn)定表面垂直磁化方向、提高量子反常霍爾效應(yīng)的性能具有重要作用。
圖：在Vg=30V時的輸運性質(zhì)與T的關(guān)系以及在不同μ0Hz時的熱激活能隙擬合。
此外，計算還揭示了MnBi2Te4中不同自旋堆疊序列和亞鐵磁相之間的相互作用對體帶拓?fù)浜瓦吘墤B(tài)輸運的影響。通過模擬非共線亞鐵磁態(tài)的能帶結(jié)構(gòu)，可以更好地理解實驗中觀察到的量子反常霍爾效應(yīng)的豐富變化。
例如，在不同磁場下，MnBi2Te4的自旋構(gòu)型會發(fā)生變化，從而導(dǎo)致表面態(tài)的能隙大小發(fā)生變化，進(jìn)而影響量子反?；魻栃?yīng)的輸運性質(zhì)。計算結(jié)果為實驗中觀察到的量子相變提供了理論支持，并為進(jìn)一步探索MnBi2Te4中的新拓?fù)洮F(xiàn)象提供了指導(dǎo)。
AlOx改性MnBi2Te4器件的原子層剝離與輸運驗證
該研究的實驗方案主要包括高質(zhì)量MnBi2Te4單晶的生長、基于7層MnBi2Te4的器件制備以及在極低溫和強(qiáng)磁場條件下的輸運測量。
晶體生長
MnBi2Te4單晶采用固態(tài)反應(yīng)法生長。首先，將Mn和Te按1:1比例混合，研磨后置于石英安瓿中，真空密封后加熱至900℃保持72小時，形成MnTe。同時，將Bi和Te按2:3比例混合，研磨后置于石英安瓿中，真空密封后加熱至800℃保持6小時，然后緩慢降溫至582℃保持4天，形成Bi?Te?。
最后，將MnTe、Bi?Te?和Te按1:1:0.2摩爾比混合，研磨后置于石英安瓿中，真空密封后加熱至900℃保持1小時，然后緩慢降溫至700℃保持1小時，再以0.5℃/min的速率降溫至585℃保持12天，最后淬火得到毫米級MnBi2Te4晶體。
圖：面內(nèi)磁場增強(qiáng)了磁滯現(xiàn)象。
器件制備
采用Scotch膠帶法將MnBi2Te4薄片剝離到帶有285nm SiO?的Si襯底上，經(jīng)空氣等離子體清洗3分鐘后，通過熱蒸發(fā)在薄片上沉積3nm厚的鋁層，隨后在沉積腔內(nèi)通入氧氣，保持2×10?2Pa壓力5分鐘，使鋁氧化形成AlOx層。
接著，用針去除薄片周圍的厚層區(qū)域，旋涂一層PMMA抗蝕劑，60℃烘焙7分鐘后，利用標(biāo)準(zhǔn)電子束光刻技術(shù)制備電極，通過Ar離子銑削去除樣品頂部的氧化鋁，最后在熱蒸發(fā)器中沉積Cr/Au（3/50nm）金屬電極，用丙酮去除光刻膠薄膜。整個制備過程在充滿Ar的手套箱中進(jìn)行，O?和H?O含量均低于0.1ppm。
圖：面內(nèi)磁場對QAH效應(yīng)的增強(qiáng)
輸運測量
輸運測量在稀釋制冷機(jī)中進(jìn)行，配備矢量磁體，可提供高達(dá)9T的垂直磁場和高達(dá)3T的水平磁場。測量中，使用Keithley 6221電流源提供10nA的激勵電流，頻率為4.56Hz?？v向電阻和霍爾電阻采用標(biāo)準(zhǔn)鎖相技術(shù)，通過NF5650和NF5645測量。背柵電壓由Keithley 2400電壓源提供。
動態(tài)量子相變揭秘：MnBi2Te4自旋翻轉(zhuǎn)驅(qū)動的反常霍爾效應(yīng)"魔法"
這項研究通過實驗觀察到在7層MnBi2Te4器件中，量子反?；魻栃?yīng)表現(xiàn)出豐富的量子相變現(xiàn)象。在零垂直磁場下，器件在電荷中性點（CNP）附近展現(xiàn)出量子反?；魻栃?yīng)，其霍爾電阻接近量子化值0.981h/e2，縱向電阻降至0.011h/e2。
隨著垂直磁場的增加，量子反常霍爾區(qū)域在約2.2T時突然擴(kuò)大，尤其是在空穴摻雜側(cè)（Vg<30V），這是之前未被探索的區(qū)域。當(dāng)磁場增加到約3.8T時，量子反?；魻枀^(qū)域突然縮小，之后隨著磁場的進(jìn)一步增加又逐漸擴(kuò)大。
實驗還發(fā)現(xiàn)，與常規(guī)鐵磁量子反?；魻栃?yīng)不同，MnBi2Te4中的量子反?；魻栃?yīng)對外加磁場表現(xiàn)出獨特的響應(yīng)。在低溫度下，隨著外加磁場的增加，霍爾電阻的量子化平臺出現(xiàn)多次跳躍和恢復(fù)現(xiàn)象，這與自旋翻轉(zhuǎn)密切相關(guān)。
例如，在約2.2T時，霍爾電阻突然跳躍并恢復(fù)到-h/e2平臺，同時縱向電阻從有限值降至幾乎為零。這一現(xiàn)象表明，在該磁場下，MnBi2Te4的自旋構(gòu)型發(fā)生了顯著變化，導(dǎo)致表面態(tài)能隙的增大，從而增強(qiáng)了量子反?；魻栃?yīng)。
此外，團(tuán)隊還研究了平面內(nèi)磁場對量子反?；魻栃?yīng)的影響。實驗結(jié)果表明，面內(nèi)磁場可以增強(qiáng)器件的矯頑場和表面態(tài)的交換能隙，這與鐵磁量子反?；魻栃?yīng)中平面內(nèi)磁場的作用相反。通過數(shù)值模擬，研究者們提出這種獨特現(xiàn)象源于MnBi2Te4中固有的自旋翻轉(zhuǎn)和自旋轉(zhuǎn)向過程。這些發(fā)現(xiàn)不僅豐富了我們對量子反?；魻栃?yīng)的理解，還為基于MnBi2Te4的拓?fù)浞磋F磁自旋電子學(xué)器件的應(yīng)用提供了新的思路。
主要參與人員
王亞愚清華大學(xué)物理系教授，研究領(lǐng)域為電子材料強(qiáng)關(guān)聯(lián)；高溫超導(dǎo)；輸運、磁學(xué)和熱力學(xué)測量；掃描隧道顯微鏡和光譜學(xué)。長江學(xué)者特聘教授和清華學(xué)科規(guī)劃與建設(shè)辦公室主任。
金松清華大學(xué)物理系副教授，主要研究低維材料體系在低溫強(qiáng)磁場下的量子輸運特性。研究方法利用微納加工技術(shù)制備輸運器件，并通過電場、磁場以及原位離子調(diào)控方法原位研究其輸運性能。研究體系包括拓?fù)浣^緣體、量子反?；魻栃?yīng)、量子相變、二維層狀材料和一維納米材料等。
[1]https://www.nature.com/articles/s41586-025-08860-z
[2]https://www.tsinghua.edu.cn/info/1175/118210.htm
[3]https://www.phys.tsinghua.edu.cn/info/1100/4226.htm
[4]https://www.phys.tsinghua.edu.cn/info/1101/4250.htm
[5]https://www.science.org/doi/10.1126/science.1234414
[6]https://www.phys.tsinghua.edu.cn/info/1059/4151.htm
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