氫空位（VH）被認為是混合鈣鈦礦中主要的非輻射復合中心。通過結(jié)合第一性原理計算和分子動力學模擬的多尺度方法，我們的研究結(jié)果表明，由于之前對亞穩(wěn)態(tài) VH 構(gòu)型的過度關注，VH 的影響被高估了。位于氮或碳原子上的有機分子作為配體，與 陽離子形成能量穩(wěn)定的二聚體。這些二聚體在 MAPbI3 中將 VH 能量降低了 0.35-0.97 eV，在 FAPbI3 中降低了 0.88-1.01 eV。這些二聚體顯著提高了空穴捕獲的勢壘，導致載流子捕獲系數(shù)降低了超過 10 個數(shù)量級。因此，MAPbI3 和 FAPbI3 中主要 VH 的總捕獲系數(shù)（ ）分別為 和 。
通過揭示 VH 對非輻射復合的微弱影響，本研究將注意力轉(zhuǎn)向更顯著的缺陷，例如碘間隙（捕獲系數(shù)約為 ），從而為優(yōu)化鈣鈦礦太陽能電池效率以接近 Shockley-Queisser 極限鋪平了道路。
文章亮點總結(jié)
- 氫空位的二聚體效應
：研究發(fā)現(xiàn)，氫空位與 陽離子形成穩(wěn)定的二聚體，顯著降低了 VH 的能量，并提高了空穴捕獲的勢壘，從而大幅減少了非輻射復合。
- 非輻射復合的微弱影響
：通過多尺度模擬，發(fā)現(xiàn)氫空位對非輻射復合的影響被高估，其捕獲系數(shù)極低（ ），表明其并非主要的復合中心。
- 優(yōu)化鈣鈦礦太陽能電池的路徑
：研究指出，碘間隙等缺陷是更重要的非輻射復合來源，未來的研究應聚焦于這些缺陷，以進一步提升鈣鈦礦太陽能電池的效率。
Wencai Zhou, Xiqi Yang, Rongkun Zhou, He Huang, Yongcai He, Xiaoqing Chen, Cheng Qian, Zilong Zheng, Hui Yan, Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202503394.
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202503394
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