在學(xué)校教育發(fā)展基金會(huì)資助下，畢業(yè)于我校動(dòng)力工程與工程熱物理學(xué)科的鄭立凱博士于2022年9月赴瑞士洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院從事博士后研究。近日，他以第一作者身份在國(guó)際頂級(jí)學(xué)術(shù)期刊《Science》上發(fā)表題為《Strain-induced rubidium incorporation into wide-bandgap perovskites reduces photovoltage loss》的研究論文，標(biāo)志著我校在鈣鈦礦太陽(yáng)能電池高效性與穩(wěn)定性研究領(lǐng)域取得重大突破。
穩(wěn)定可靠的寬帶隙鈣鈦礦材料對(duì)于鈣鈦礦疊層太陽(yáng)能電池技術(shù)的發(fā)展至關(guān)重要。然而，寬帶隙鈣鈦礦通常采用多鹵素組分，其空間分布容易出現(xiàn)不均，進(jìn)而在光照下誘發(fā)相分離，嚴(yán)重影響器件的性能與穩(wěn)定性。在復(fù)雜組分體系中實(shí)現(xiàn)元素的均勻分布、有效抑制光致相分離和光電壓損失，仍然面臨重大挑戰(zhàn)。
在國(guó)際著名的有機(jī)敏化-鈣鈦礦電池領(lǐng)域先驅(qū)Michael Gr?tzel教授的指導(dǎo)下，鄭立凱博士等另辟蹊徑，突破傳統(tǒng)基于容忍因子的陽(yáng)離子摻雜設(shè)計(jì)范式，利用鈣鈦礦薄膜材料的晶格應(yīng)變，將尺寸小于容忍因子下限的Rb+離子嵌入鈣鈦礦晶格中，從而提升元素分布的均勻性，有效提高離子遷移勢(shì)壘，抑制相分離的發(fā)生。
寬帶隙鈣鈦礦電池的性能和穩(wěn)定性
研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)Rb?離子的A位摻雜策略，成功將帶隙為1.67?eV的寬帶隙鈣鈦礦器件開(kāi)路電壓提升至1.30?V，創(chuàng)下該類器件的紀(jì)錄。同時(shí)，該策略顯著抑制了光致相分離現(xiàn)象，在連續(xù)400分鐘一個(gè)太陽(yáng)光照條件下，未觀察到明顯相分離，表現(xiàn)出優(yōu)異的光照穩(wěn)定性。
寬帶隙鈣鈦礦材料的結(jié)構(gòu)及光致發(fā)光特性
寬帶隙鈣鈦礦薄膜的組分均勻性
多尺度材料表征，闡明了Rb+摻雜在改善鈣鈦礦薄膜面內(nèi)以及面外方向上組分均勻性中的核心作用。進(jìn)一步通過(guò)熒光量子產(chǎn)率測(cè)試，觀察到Rb+摻雜大幅增強(qiáng)了寬帶隙鈣鈦礦的準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí)分裂，揭示了器件開(kāi)路電壓的提升機(jī)理。
應(yīng)變輔助的Rb+離子A位摻雜機(jī)制
在原位X射線、固態(tài)核磁表征和理論計(jì)算的支持下，研究揭示了薄膜應(yīng)變?cè)诖龠M(jìn)Rb+穩(wěn)定進(jìn)入鈣鈦礦晶格A位的決定性作用。該項(xiàng)研究工作首次實(shí)驗(yàn)證明尺寸小于容忍因子下限的陽(yáng)離子亦可通過(guò)應(yīng)變調(diào)控方式穩(wěn)定嵌入鈣鈦礦晶格，刷新了對(duì)鈣鈦礦材料摻雜準(zhǔn)則的理解。該發(fā)現(xiàn)為鈣鈦礦薄膜組分工程提供了全新視角，并為后續(xù)構(gòu)建高性能、長(zhǎng)壽命的光伏器件提供了理論基礎(chǔ)與技術(shù)支撐，具有深遠(yuǎn)的科學(xué)意義與工程價(jià)值。
該策略在實(shí)現(xiàn)高開(kāi)路電壓與長(zhǎng)期穩(wěn)定性的同時(shí)，具備良好的材料兼容性和工藝適應(yīng)性，可廣泛適用于多種寬帶隙鈣鈦礦體系，特別適合用于疊層太陽(yáng)能電池的頂電池設(shè)計(jì)。未來(lái)有望推動(dòng)鈣鈦礦疊層器件效率的持續(xù)突破，并為高穩(wěn)定性、可大面積制備的光伏技術(shù)發(fā)展提供堅(jiān)實(shí)基礎(chǔ)，具有重要的產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用潛力。
本文研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金卓越研究群體項(xiàng)目資助。我?！暗吞己娇談?dòng)力與綠色能源創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)”博士生黃斌也參與了該項(xiàng)工作，宣益民院士為共同通訊作者。
作者信息
鄭立凱博士在我?！暗吞己娇談?dòng)力與綠色能源創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)”攻讀博士學(xué)位期間，主要從事鈣鈦礦-硅太陽(yáng)能電池耦合系統(tǒng)的光子管理與設(shè)計(jì)方法研究。從太陽(yáng)能的捕獲、傳輸、匹配和轉(zhuǎn)換全過(guò)程出發(fā)，創(chuàng)新提出了鈣鈦礦-硅V型耦合系統(tǒng)構(gòu)型，實(shí)現(xiàn)了27.6%的光電轉(zhuǎn)換效率，達(dá)到國(guó)際先進(jìn)水平。
博士畢業(yè)后，鄭立凱獲得學(xué)校教育發(fā)展基金會(huì)資助，赴洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院開(kāi)展博士后研究，加入鈣鈦礦領(lǐng)域國(guó)際權(quán)威Michael Gr?tzel教授（歐洲科學(xué)院院士、中國(guó)科學(xué)院外籍院士）研究團(tuán)隊(duì)。鄭立凱博士保持與團(tuán)隊(duì)密切合作，在Gr?tzel教授指導(dǎo)下，聚焦寬帶隙鈣鈦礦材料的穩(wěn)定性研究，通過(guò)跨學(xué)科協(xié)作攻克寬帶隙鈣鈦礦光電壓損失難題，最終取得此項(xiàng)突破性成果。目前，他以第一/通訊(含共同)作者身份在Science、Nat. Photonics、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Mater. Chem. A、Appl. Energ.等期刊發(fā)表了SCI論文9篇。
論文連接
https://www.science.org/doi/10.1126/science.adt3417
本文來(lái)自：南京航空航天大學(xué)。
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