來源：大連理工大學(xué)
近日，大連理工大學(xué)化工學(xué)院劉家旭教授團(tuán)隊(duì)與勞倫斯伯克利國家實(shí)驗(yàn)室 Ji Su 研究員、Miquel Salmeron 教授、David Prendergast 研究員課題組及華中師范大學(xué)郭彥炳教授課題組合作在負(fù)載型催化劑研制方面取得突破性進(jìn)展，研究成果 「Pt-Ce 催化劑中氫化位點(diǎn)的形成驅(qū)動高效選擇性氧化 」(Formation of hydrided Pt-Ce-H sites in efficient, selective oxidation catalysts）在《科學(xué)》（Science）上發(fā)表。該研究表明在設(shè)計(jì)高效負(fù)載型催化劑時(shí)，需要精確構(gòu)建金屬與載體之間的界面結(jié)構(gòu)，并充分利用氫在催化過程中的獨(dú)特作用。劉家旭教授為通訊作者之一，團(tuán)隊(duì)科研助理閆思楊工程師為共同第一作者。
在現(xiàn)代化工中，90% 以上的生產(chǎn)過程需要催化劑的參與。催化劑的應(yīng)用可以改變化學(xué)反應(yīng)速率，提高新物質(zhì)、新材料的合成效率，是化工生產(chǎn)中必不可少的環(huán)節(jié)。其中，負(fù)載型金屬催化劑在化學(xué)工業(yè)和環(huán)境清潔方面有著廣泛的應(yīng)用。但是，由于催化過程的復(fù)雜性，催化作用機(jī)理與催化劑設(shè)計(jì)存在著長期挑戰(zhàn)，理論研究與實(shí)際應(yīng)用過程存在著明顯 「 鴻溝 」。
劉家旭教授團(tuán)隊(duì)和國際合作者從 2019 年開始，歷時(shí)六年時(shí)間，經(jīng)過反復(fù)實(shí)驗(yàn)及深入研討，最終通過修飾 CeO2 上的 Pt 單位點(diǎn)，設(shè)計(jì)了 Pt2+-Ce3+(Hδ) 氫化中心的形成，其 CO 氧化反應(yīng)速率比 Pt 單位點(diǎn)高出 9 倍。借助多種原位表征手段結(jié)合理論模擬，確定了新的 Pt2+-Ce3+(Hδ) 氫化中心的結(jié)構(gòu)和形成機(jī)理以及 CO 氧化機(jī)理。首次明確提出并證實(shí)了這種特定的三元界面活性中心結(jié)構(gòu)，揭示了氫在金屬-載體界面上的關(guān)鍵作用，實(shí)現(xiàn)了高效且選擇性的氧化催化性能。這種新型的氫化反應(yīng)中心能夠顯著提高氧化反應(yīng)的速率（高 TOF 值）和產(chǎn)物的選擇性，克服了傳統(tǒng)催化劑在效率和選擇性方面存在的瓶頸。界面氫化反應(yīng)中心的概念可以擴(kuò)展到負(fù)載型金屬催化劑，用于許多重要的多相催化反應(yīng)。
Pt2+-Ce3+(Hδ) 氫化位點(diǎn)的形成和結(jié)構(gòu)
Pt2+-Ce3+(Hδ) 氫化位催化劑的催化性能和增強(qiáng)的 O2 活化
將 Pt2+-Ce3+(Hδ) 氫化位催化劑的應(yīng)用拓展到其他反應(yīng)
近年來，劉家旭教授團(tuán)隊(duì)一直致力于高效催化技術(shù)的研制設(shè)計(jì)及工業(yè)化，通過開發(fā)新表征方法驅(qū)動催化劑創(chuàng)新，在國際上首次開發(fā)出雙光束原位透射紅外表征方法，為近真實(shí)條件下催化反應(yīng)的機(jī)理研究與催化劑設(shè)計(jì)提供有力指導(dǎo)；該表征技術(shù)已授權(quán)給世界頂級儀器公司（Thermo Fisher）進(jìn)行商業(yè)推廣，目前已經(jīng)推廣至多家科研單位。劉家旭教授團(tuán)隊(duì)在《自然-通訊》（Nature Communications）、《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angewandte Chemie International Edition）、《先進(jìn)功能材料》（Advanced Functional Materials）及《ACS 催化》（ACS Catalysis）等高水平期刊發(fā)表論文 30 余篇，20 余項(xiàng)發(fā)明專利實(shí)現(xiàn)成果轉(zhuǎn)化，技術(shù)許可總金額達(dá) 3000 余萬元。為化工企業(yè)累計(jì)研制 1000 余噸催化劑，成功應(yīng)用于中石油四川石化 250 萬噸/年大型煉油裝置、10 余套 50 萬噸/年雙氧水合成裝置、國內(nèi)首套電子級 HBr 生產(chǎn)裝置和滿足國Ⅵ排放標(biāo)準(zhǔn)的柴油車尾氣凈化催化器等工業(yè)催化過程，為企業(yè)帶來顯著的經(jīng)濟(jì)效益。相關(guān)研究成果于 2023 年底通過中國石油和化工行業(yè)聯(lián)合會的鑒定，鑒定意見為 「 納米催化材料技術(shù)達(dá)到國際先進(jìn)水平 」。
以上工作得到國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃課題、國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目和教育部智能材料化工前沿科學(xué)中心項(xiàng)目的支持。
論文鏈接：
https://www.science.org/doi/10.1126/science.adv0735
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