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錢(qián)小石，上海交通大學(xué)機(jī)械與動(dòng)力工程學(xué)院特聘教授，前瞻交叉研究中心執(zhí)行副主任，博士生導(dǎo)師。現(xiàn)任國(guó)際能源署“先進(jìn)熱泵技術(shù)”附件組專(zhuān)家、中國(guó)“相變制冷材料與技術(shù)專(zhuān)業(yè)委員會(huì)”委員。于南京大學(xué)材料科學(xué)與工程系獲得學(xué)士、碩士學(xué)位；2015年于美國(guó)賓州州立大學(xué)電子工程系獲博士學(xué)位，曾任美國(guó)高科技初創(chuàng)企業(yè)副總裁、首席技術(shù)官，2018年7月起受聘于上海交通大學(xué)機(jī)械與動(dòng)力工程學(xué)院。主要從事凝聚態(tài)相變功能材料與智能機(jī)械與能源系統(tǒng)研究，設(shè)計(jì)了世界首臺(tái)以高分子為工質(zhì)的制冷設(shè)備，首次提出了極化高熵高分子材料的設(shè)計(jì)方法及其增強(qiáng)電致熵變的物理機(jī)制。

錢(qián)小石教授回國(guó)后已在Science上發(fā)表3篇論文，Nature4篇，其中5篇為一作或通訊作者，2篇為參與作者。

最新Nature：高極性熵鈣鈦礦氧化物中的巨型電致冷效應(yīng)

具有高電熱效應(yīng)（ECE）的材料通常具有無(wú)序但易于調(diào)節(jié)的極性結(jié)構(gòu)。鈣鈦礦鐵電材料因其較高的介電響應(yīng)和合理的熱導(dǎo)率，成為理想的候選材料。多元素原子畸變的引入會(huì)誘導(dǎo)出一種高極性熵狀態(tài)，這通過(guò)有效克服高有序、極性相關(guān)鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的限制，顯著增加了電熱效應(yīng)。

在此，上海交通大學(xué)錢(qián)小石教授聯(lián)合臥龍崗大學(xué)張樹(shù)君教授通過(guò)在鈣鈦礦的A位和B位進(jìn)行定向多元素替代，開(kāi)發(fā)了一種無(wú)鉛放松型鐵電材料，成功地畸變了晶格結(jié)構(gòu)，并誘導(dǎo)出多種納米尺度的極性配置、變型極性變體和非極性區(qū)域。這些多元素引發(fā)的特性組合導(dǎo)致界面密度增加，顯著提升了極性熵。值得注意的是，在10?MV?m?1電場(chǎng)下，該材料在超過(guò)60°C的寬溫度范圍內(nèi)，表現(xiàn)出了大約15?J?kg?1?K?1的高電熱效應(yīng)。超細(xì)、分散的多相晶格配置的形成，使得該鐵電氧化物具有高極性熵和長(zhǎng)達(dá)100萬(wàn)次循環(huán)的使用壽命，適用于制造多層陶瓷電容器，應(yīng)用于實(shí)際的電熱制冷技術(shù)。相關(guān)成果以“Giant electrocaloric effect in high-polar-entropy perovskite oxides”為題發(fā)表在《Nature》上，第一作者為Feihong Du, Tiannan Yang為共同一作。

高極性熵鈣鈦礦氧化物的ECE

作者研究了通過(guò)多元素替代提升電熱效應(yīng)的高熵陶瓷，采用了鈦酸鋇為基礎(chǔ)，通過(guò)在A位和B位進(jìn)行元素替代，獲得了優(yōu)化配方（Ba0.8Sr0.2)(Hf0.025Sn0.025Zr0.025Ti0.925)O3（BSHSZT）。BSHSZT陶瓷在10?MV?m?1電場(chǎng)下室溫表現(xiàn)出電場(chǎng)誘導(dǎo)的熵變化ΔS為15.0?J?kg?1?K?1，相當(dāng)于約10?K的絕熱溫度變化，相較于未替代的BaZr0.2Ti0.8O3（BZT）和BaTiO3（BT），其ECE分別提升了2.5倍和10倍（圖1c,d）。該材料在廣泛的溫度范圍內(nèi)保持高穩(wěn)定性（圖1e），并顯示出顯著提升的制冷能力（圖1f）。BSHSZT在高電場(chǎng)下展現(xiàn)了優(yōu)異的電熱強(qiáng)度和擊穿抗性，甚至在超過(guò)10?MV?m?1的高電場(chǎng)下也能維持高電熱強(qiáng)度（圖1g,h）。此外，BSHSZT在超過(guò)60°C的范圍內(nèi)展現(xiàn)了持續(xù)的高電熱強(qiáng)度，表明材料具備延遲ECE飽和的機(jī)制，有望在實(shí)際電熱設(shè)備中得到應(yīng)用（圖1i）。

圖1：ECE增加的HPE策略和BSHSZT

結(jié)構(gòu)分析

通過(guò)透射電子顯微鏡和掃描透射電子顯微鏡表征，作者發(fā)現(xiàn)BSHSZT陶瓷的極性團(tuán)簇尺寸顯著小于BT和BZT，且呈現(xiàn)出極性和非極性相的共存（圖2a-f）。特別地，BSHSZT表現(xiàn)為小于2納米的極性團(tuán)簇，且顯示出多種局部極性相（如四方、正交和菱形）和非極性相（圖2g）。X射線衍射（XRD）結(jié)果表明，BSHSZT的峰寬展和分裂現(xiàn)象，顯示出該陶瓷具有高度無(wú)序的結(jié)構(gòu)，包含多種晶格變形的相（圖2h-i）。相場(chǎng)模擬進(jìn)一步揭示了成分不均勻性在HPE陶瓷中引起的極性團(tuán)簇尺寸減少和界面異質(zhì)性增加（圖2j-l）。模擬結(jié)果表明，這些結(jié)構(gòu)特征促進(jìn)了極性熵的增加，解釋了BSHSZT在高電場(chǎng)下表現(xiàn)出更強(qiáng)的電熱效應(yīng)（圖2m-o）。

圖2：BT，BZT和HPE陶瓷的結(jié)構(gòu)表征和相位模擬

場(chǎng)誘導(dǎo)的結(jié)構(gòu)調(diào)制

通過(guò)電場(chǎng)對(duì)HPE陶瓷（如BSHSZT）的研究，作者發(fā)現(xiàn)該材料在電場(chǎng)作用下呈現(xiàn)出顯著的結(jié)構(gòu)響應(yīng)和極性變化（圖3a,b）。在初始狀態(tài)下，BSHSZT表現(xiàn)為分散的極性納米團(tuán)簇，施加電場(chǎng)后，極性納米團(tuán)簇合并成有序區(qū)域，顯示出較強(qiáng)的電場(chǎng)調(diào)制效應(yīng)。與BT和BZT相比，BSHSZT在4 MV/m電場(chǎng)下的SHG信號(hào)減少超過(guò)90%，顯著高于其他兩種材料，表明其電場(chǎng)調(diào)節(jié)能力更強(qiáng)（圖3c）。此外，GISAXS結(jié)果（圖3d）也表明，BSHSZT在電場(chǎng)下面內(nèi)散射信號(hào)減弱，進(jìn)一步證實(shí)了其增強(qiáng)的極性順序調(diào)節(jié)。通過(guò)GIWAXS（圖3e），作者觀察到電場(chǎng)導(dǎo)致BSHSZT材料的晶粒生長(zhǎng)，并伴隨晶體結(jié)構(gòu)從無(wú)序向有序轉(zhuǎn)變。相場(chǎng)模擬進(jìn)一步驗(yàn)證了BSHSZT在電場(chǎng)作用下，極性配置發(fā)生了顯著的熵變化，其熵減少約為BZT的2.5倍、BT的10倍（圖3f），顯示出BSHSZT在電場(chǎng)下的高響應(yīng)性。

圖3：BSHSZT的結(jié)構(gòu)順序和極性熵的電場(chǎng)調(diào)節(jié)

介電特性，壽命和MLCC原型

作者研究了單元素和多元素?fù)诫s對(duì)EC陶瓷介電特性的影響。BT陶瓷在?50°C到150°C的溫度范圍內(nèi)表現(xiàn)出三個(gè)相結(jié)構(gòu)和兩個(gè)相變（圖4a）。BZT陶瓷的介電常數(shù)呈現(xiàn)松弛鐵電材料的特性，轉(zhuǎn)變溫度為20°C（圖4b）。而B(niǎo)SHSZT陶瓷顯示出兩個(gè)相變，且其鐵電-順電轉(zhuǎn)變從120°C降至40°C（圖4c）。BSHSZT的介電常數(shù)顯著提高，達(dá)到24,000以上，主要由于極性域解構(gòu)為納米極性簇（圖4c）。盡管BT表現(xiàn)出強(qiáng)鐵電性（圖4d），BZT和BSHSZT顯示出相似的最大極化值，但通過(guò)減小極性單元尺寸，BSHSZT能夠在維持更多獨(dú)立極性單元的同時(shí)增強(qiáng)ECE（圖4e,f）。為了提高穩(wěn)定性，BSHSZT陶瓷在低驅(qū)動(dòng)電壓下表現(xiàn)出較大的EC強(qiáng)度。在1百萬(wàn)次充放電循環(huán)后，BSHSZT的性能衰減不到3%（圖4g），證明了其卓越的可靠性。此外，BSHSZT制成的MLCC也在降低電壓條件下展現(xiàn)了良好的EC強(qiáng)度（圖4h,i）。這表明BSHSZT陶瓷及其衍生的MLCC在固態(tài)EC制冷應(yīng)用中具有良好的應(yīng)用前景。