北京時間2025年4月9日,上海交通大學化學化工學院鄧楠楠課題組Nature Materials期刊發(fā)表題為“DNA photofluids show life-like motion”的研究成果。該成果提出“光流體”新概念,報道了一種光驅動DNA納米機器組裝的活性液體,該體系展現(xiàn)出生命運動行為。論文作者包括博士后趙啟紅博士、博士生齊金穎以及通訊作者鄧楠楠副教授

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生命運動主要源于成千上萬個生物分子機器不斷地將光能或化學能(ATP)轉化為微觀機械能,并通過復雜的協(xié)同作用,從而涌現(xiàn)出的集體行為,這一過程是細胞保持活性和功能性的重要基礎。繼2016年Jean-Pierre Sauvag、J. Fraser Stoddart和Ben L. Feringa因人工分子機器的開創(chuàng)性研究獲得諾貝爾化學獎后,如何使這些納米級機器在類細胞環(huán)境下協(xié)同工作并產(chǎn)生宏觀運動仍是懸而未決的科學難題。

面對這一難題,該研究通過液-液相分離技術,利用人工DNA納米機器構建出一種具有光響應特性的活性流體(簡稱"

作者利用偶氮苯分子和DNA納米結構結合創(chuàng)造了一種光響應DNA納米機器,該納米機器可以通過粘性末端配對引發(fā)液-液相分離形成DNA“光流體”(圖1)。偶氮苯分子作為“納米引擎”,像是給DNA插上了納米“翅膀”,通過吸收光能(可見光或紫外光)進行可逆的順-反(cis-trans)結構異構,以調節(jié)雙鏈DNA的雜交過程,誘導DNA液滴解離和再組裝(圖1)。除此之外,偶氮苯分子亦在可見光的照射下,可進行快速的反式-順式-反式(trans-cis-trans)異構化循環(huán),使納米“翅膀”連續(xù)拍動,持續(xù)將光能轉化為微觀動能,在光場的調控下,直接轉化為光流體的宏觀運動。作者發(fā)現(xiàn)在非偏振的可見光的照射下,球形的DNA液滴可拉長成動態(tài)的棒狀結構(圖2),而在線性偏振可見光照射下,DNA液滴則可變形為二維液體薄片(圖2),當光照停止后,逐漸恢復球形。

圖1. Photon-fuelled DNA nanomachines and reversible assembly of DNA droplets.
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圖1. Photon-fuelled DNA nanomachines and reversible assembly of DNA droplets.
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圖2. Vis-light-fuelled deformations of the active DNA droplets.

隨后,作者解析了DNA光流體內部的能量轉化機制和動量傳遞機制。根據(jù)Weigert Effect,反式偶氮分子軸方向在光異構化循環(huán)中會發(fā)生隨機變化,但當激發(fā)的偶氮分子恰好垂直于入射光的偏振方向時,對光子吸收效率將驟降,光致異構化停止(圖2a),因此,當越來越多的反式偶氮分子垂直于光的偏振方向進行排列,即在各向同性的DNA液滴中產(chǎn)生了一定分子取向,而未排列的偶氮苯分子持續(xù)將光能轉化為微觀動能,并沿著分子取向被持續(xù)放大,導致DNA液體產(chǎn)生宏觀變形。在非偏振可見光下,DNA液滴是沿著光傳播的方向被拉長,隨后由于與周圍介質密度差而隨機翻轉(圖2c)。此外,作者利用冷凍電鏡、原子力顯微鏡和激光共聚焦成像等技術解析了DNA光流體內部的動態(tài)結構演變,發(fā)現(xiàn)DNA光流體內部和游離的DNA納米機器可通過光照產(chǎn)生一種類似細胞骨架(如微管、微絲)的微納結構,不僅可以能量耗散動態(tài)自組裝,而且可以能量耗散自發(fā)運動(圖3)。DNA納米纖維只在光照的條件下存在,光照停止,DNA納米纖維將自發(fā)解離并轉化為DNA液體(圖3),此動態(tài)DNA納米纖維可能促進了能量轉化與微動量的持續(xù)放大。

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圖3. Photoinduced fibrillation inside DNA droplets.

為展示DNA光流體具有類細胞運動行為,作者通過時空分辨的結構光調控誘導了DNA液滴的復雜結構變化和生命運動行為。在DNA液滴的不同位置進行局部光照射可產(chǎn)生不同的運動行為,例如蠕動爬行、變形、分裂和旋轉等(圖4)。最后作者將光流體用做微驅動器,以及用于誘導流體旋渦發(fā)生,展現(xiàn)了該光流體可直接利用光能做功(圖5)。

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圖4. Cell-like motions in active DNA droplets via spatiotemporal Vis irradiation.

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圖5. Photofluids support macroscopic actuation on Vis irradiation.

人工分子機器能夠將光能/化學能轉化為分子運動,但液態(tài)環(huán)境屬于各向同性的介質,難以協(xié)同調控分子機械運動,因而無法將分子運動轉化為宏觀結構形變和運動。2021年Science雜志發(fā)布了125個重要科學問題,其中包括(1)細胞內生物分子如何組織從而有序有效發(fā)揮作用?(2)物質如何被編碼成生命材料?(3)可以實現(xiàn)人工合成細胞嗎?該研究為以上難題提供了新的啟示,同時揭示了人工分子機器在構建活性軟物質方面的巨大潛力,不僅為理解物質向生命復雜化演進提供了新視角,更為開發(fā)具有生命特性的功能材料開辟了新路徑。光流體使得直接利用太陽能產(chǎn)生連續(xù)流體運動成為可能,其構建方法極易拓展至其他分子機器和液液相分離體系,目前該課題組已成功開發(fā)出RNA光流體和多肽光流體等體系,相關研究成果正在投稿中。此類自驅動智能材料在人工肌肉、仿生軟體機器人、能量收集裝置、智能藥物載體、自適應驅動設備、組織工程及合成細胞等領域展現(xiàn)出廣闊應用前景。

該研究由上海市面上項目、四川省面上項目、國自然面上和青年項目、四川天府峨眉計劃和上海交通大學紹興研究院開放課題等基金資助。

全文鏈接:

https://www.nature.com/articles/s41563-025-02202-0

來源:高分子科學前沿

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