在量子材料中,軌道作為一種關(guān)鍵的自由度,對(duì)低能物理現(xiàn)象和獨(dú)特性質(zhì)的形成具有重要影響。原子中不同軌道的貢獻(xiàn)往往會(huì)引發(fā)對(duì)稱性破缺,從而產(chǎn)生諸如強(qiáng)關(guān)聯(lián)材料中的軌道依賴能帶重整化、軌道依賴對(duì)稱性破缺態(tài)、軌道選擇性莫特轉(zhuǎn)變以及軌道選擇性超導(dǎo)配對(duì)等現(xiàn)象。例如,籠目超導(dǎo)體AV?Sb?(A=K、Rb、Cs)體系是一種多帶超導(dǎo)體,展現(xiàn)出一系列豐富而奇異的物性特征,包括Z?拓?fù)?、?duì)稱性破缺的電荷密度波、時(shí)間反演對(duì)稱性破缺電子態(tài)、電子向列序、超導(dǎo)配對(duì)密度波以及兩種不同的超導(dǎo)相。揭示籠目超導(dǎo)體中這些奇異電 子態(tài)的軌道起源對(duì)于深入理解其物理機(jī)制具有重要意義,但由于費(fèi)米面上復(fù)雜的多軌道成分,相關(guān)研究充滿挑戰(zhàn)。

近幾年,中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心的高鴻鈞院士帶領(lǐng)的研究團(tuán)隊(duì)對(duì)新型籠目超導(dǎo)體的創(chuàng)制(Sci. Bull. 67, 2176 (2022), Nature Commun. 15, 9626 (2024))及其新奇物性調(diào)控(Nature 599, 222 (2021), Nature 618 910 (2023), Nature Commun. 15, 6109 (2024))開展了系統(tǒng)深入的探索研究。

最近,該團(tuán)隊(duì)的博士生黃子豪(已畢業(yè))和陳輝副研究員等采用鈦元素(Ti)摻雜調(diào)控方法,研究CsV?Sb?體系中各奇異量子態(tài)的軌道起源。他們利用極低溫-強(qiáng)磁場(chǎng)掃描隧道顯微鏡/譜對(duì)CsV?Sb?及其Ti摻雜樣品中的軌道分辨的準(zhǔn)粒子干涉(QPI)開展實(shí)驗(yàn)研究,與以色列魏爾茲曼研究所譚恒心博士、Binghai Yan教授和美國(guó)波士頓學(xué)院Ziqiang Wang教授等進(jìn)行了相關(guān)理論合作。他們發(fā)現(xiàn):

1.CsV?Sb?體系中存在多種電荷序,其譜學(xué)特征包括電荷序能隙、贗能隙以及“V”型超導(dǎo)能隙。Ti摻雜后,母體中長(zhǎng)程電荷序和向列序受到明顯抑制,表現(xiàn)為短程條紋狀電荷調(diào)制,同時(shí)贗能隙明顯減弱,“V”型超導(dǎo)能隙轉(zhuǎn)變?yōu)椤癠”型能隙。

2.母體CsV?Sb?的QPI圖案主要由V原子d軌道中面內(nèi)、面外電子以及Sb原子pz軌道電子構(gòu)成。其中 ,V原子d軌道的面內(nèi)與面外電子構(gòu)成了對(duì)稱性破缺的相干準(zhǔn)粒子圖案,而Sb原子pz軌道電子被抑制,形成了贗能隙;在超導(dǎo)態(tài)下,V原子d軌道電子主導(dǎo)超導(dǎo)能隙內(nèi)的QPI特征,即主要貢獻(xiàn)了超導(dǎo)能隙內(nèi)未配對(duì)的剩余電子態(tài),而Sb原子pz軌道電子主要貢獻(xiàn)了“V”型超導(dǎo)態(tài)的形成。

3.CsV2.85Ti0.15Sb5的QPI圖案主要由V原子d面內(nèi)軌道電子和Sb原子pz軌道電子構(gòu)成,這些電子態(tài)均完全被超導(dǎo)能隙抑制,表明它們主要參與了“U ”型超導(dǎo)態(tài)的形成。

4. 通過對(duì)不同Ti摻雜濃度下的QPI研究,給出了Ti摻雜體系中各奇異電子序的軌道電子相圖。

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圖:Ti摻雜 CsV?Sb? 的電子態(tài)密度、軌道分辨QPI和奇異電子態(tài)的軌道電子相圖。

該工作首次在實(shí)驗(yàn)上系統(tǒng)研究了CsV?Sb?體系中奇異電子態(tài)的軌道起源,明確了多軌道物理在該體系中的重要作用,為理解奇異電子態(tài)的物理機(jī)制提供了新的啟示。相關(guān)成果以“Revealing the Orbital Origins of Exotic Electronic States with Ti Substitution in Kagome Superconductor CsV?Sb?”為題,發(fā)表于Physical Review Letters 134, 056001 (2025)。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、科技部以及中國(guó)科學(xué)院的資助。

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