本期分享發(fā)表在Desalination雜志上題目為“Manipulating π electron behavior of graphene for remarkable solar steam generation and salt recovery”的研究文章。

Part 1 文章簡介
太陽能蒸汽發(fā)電是一種有前途的可持續(xù)技術(shù),可應(yīng)對全球水資源短缺和能源短缺問題。盡管人們一直致力于開發(fā)強大的材料和優(yōu)異的結(jié)構(gòu),但對于出色的太陽能蒸汽發(fā)電而言,同步調(diào)節(jié)太陽吸收和光熱材料組裝中的電子行為仍然不太好。在此,通過改變 C/O(sp2/sp3)比來精細地操縱石墨烯的 π 電子,從而進一步調(diào)節(jié)石墨平面上的 π 共軛網(wǎng)絡(luò),進而調(diào)節(jié) 3D 自組裝。首先結(jié)合實驗和理論研究了 π 電子調(diào)控對脫氧氧化石墨烯 (dGO) 的太陽吸收和光熱轉(zhuǎn)換性能以及 dGO 氣凝膠的太陽界面蒸發(fā)和鹽回收性能的影響:1) 具有高 C/O 比的 dGO 呈現(xiàn)相當(dāng)大的 π 共軛網(wǎng)絡(luò),降低了帶隙,導(dǎo)致平均太陽吸收率高達 97.6%; 2)由C/O比為4.63的dGO納米片自堆疊而成的dGO氣凝膠π-π在吸水和隔熱之間實現(xiàn)了最佳平衡,在一個太陽輻射下可實現(xiàn)5.82 kg m-2 h-1的超高蒸發(fā)率;3)“U”形dGO氣凝膠設(shè)計精良,可回收鹽,回收率高達0.374 kg m-2 h-1,且具有長期蒸發(fā)性能。這項工作為設(shè)計高效太陽能界面蒸發(fā)器開辟了一條有效途徑,對碳質(zhì)和聚合物基光熱材料尤其具有重要的參考意義。
? Part 2 主要圖表

方案1是由π電子操縱的dGO氣凝膠用于太陽能蒸汽產(chǎn)生的示意圖。(1)具有較大π共軛結(jié)構(gòu)的dGO具有較低的帶隙,有利于太陽吸收和光熱轉(zhuǎn)換。(2)dGO氣凝膠通過π-π相互作用自組裝,其多孔結(jié)構(gòu)可以通過毛細作用將水向上吸入。(3)在特定容器中,通過GO的熱液反應(yīng)可以獲得“U”形。dGO氣凝膠的凹槽將光捕獲在內(nèi)部并增強光的反射,而鹽沉淀僅發(fā)生在頂部邊緣,實現(xiàn)了鹽的分離并減輕了水蒸發(fā)的衰減。

圖1是dGO 的分子結(jié)構(gòu)隨熱液溫度而變化。(a)在不同熱液溫度下制備的 GO 和 dGO 的 XPS 測量光譜。(b)GO 和 dGO 的 C/O 比和總氧含量隨熱液溫度而變化。(c)GO 和 dGO 的 C 1 s XPS 光譜隨熱液溫度而變化。(d)dGO 中各種官能團的含量和 sp2 C/sp3 C 比隨熱液溫度而變化。原始數(shù)據(jù)在補充信息表 S1 中給出。(e)GO 通過熱液反應(yīng)分子結(jié)構(gòu)演變的示意圖。插圖:橙黃色區(qū)域為 π 共軛結(jié)構(gòu)。

圖2是dGO 的太陽吸收和電結(jié)構(gòu)。(a)GO 和 dGO 的 UV-vis-NIR 吸收光譜。彩色區(qū)域顯示太陽光譜輻照度 (AM 1.5G)。(b)dGO 片劑表面溫度隨時間變化(左)和相應(yīng)的紅外照片(右)在一個太陽輻射下。(c)C/O 比從 2.0 到 9.0 不等的 dGO 模型的自旋極化態(tài)密度。(d)具有不同 C/O 比的 dGO 模型的球棒圖,考慮到主要的石墨烯-氧相互作用是環(huán)氧鍵合。(e)計算出不同 C/O 比下的電帶隙趨勢。

圖3是3D dGOA的多孔結(jié)構(gòu)和供水情況。(a)在不同水熱溫度和時間下制備的dGOA的數(shù)字圖像。上:從左到右的dGOA分別在水熱溫度下制備,水熱時間為120°C、150°C、180°C和200°C。水熱時間為6小時。下:從左到右的dGOA分別在水熱時間為3小時、6小時、12小時、18小時和24小時時制備。水熱溫度為150°C。(b)dGOA橫截面的SEM圖像。插圖:dGOA表面的SEM圖像。(c)在不同水熱溫度下制備的dGOA的孔徑和密度。(d)在不同水熱溫度下制備的GO和dGOA的水接觸角。 (e)dGOA 中毛細水上升的拉普拉斯壓力和高度隨熱液溫度的變化。插圖顯示了親水和疏水孔中毛細水的示意圖。(f)在不同熱液溫度下制備的 dGOA 的含水能力。(g)完全水合 dGOA-120°C 在一個太陽輻射下的紅外圖像。(h)完全水合 dGOA-150°C 在一個太陽輻射下的紅外圖像。(i)dGOA 之間的綜合性能比較。

圖4是3D 太陽界面蒸發(fā)系統(tǒng)和實驗結(jié)果。(a)3D SIE 系統(tǒng)的示意圖(左)和照片(右)。dGOA 布置在 PS 泡沫上,并在氣凝膠和泡沫之間放置一張吸水紙以將水向上吸。(b)在不同熱液溫度下制備的 3D dGOA 在 1 個太陽輻射和黑暗條件下水的質(zhì)量變化隨時間的變化。(c)在不同熱液溫度下制備的蒸發(fā)器的蒸發(fā)速率。(d)我們的工作與報告結(jié)果的比較。原始數(shù)據(jù)在補充信息表 S2 中給出。(e)本體水和 dGOA 的熱流-溫度曲線。(f)dGOA 中水的拉曼光譜,擬合峰顯示自由水和中間水。(g)12 小時測試中 dGOA 的質(zhì)量變化和蒸發(fā)速率的時間變化。 (h) dGOA 在一個太陽輻射下的循環(huán)蒸發(fā)性能。(i) 帶有 9 個 dGOA 陣列的太陽能蒸餾器在陽光照射前后的光學(xué)照片。(j) 不同天氣條件下(7 天)dGOA 的總水收集量。原始數(shù)據(jù)在補充信息表 S3 中給出。(k) 海水淡化前后四種主要海水離子的濃度。

圖5是dGOA 的形狀調(diào)節(jié)和鹽收集。(a)在相應(yīng)形狀的石英玻璃容器中形成的不同形狀的 dGO 水凝膠的照片。(b)各種形狀的聚四氟乙烯 (PTFE) 容器的照片(上)以及在 PTFE 容器中形成的相應(yīng) dGOA(下)。(c)在一個太陽照射下連續(xù) 12 小時脫鹽測試期間的“U”形 dGOA 的照片。(d)在一個太陽照射下連續(xù) 12 小時的“U”形 dGOA 在 10 wt% 鹽水中的蒸發(fā)率。(e)與其他太陽能海水淡化裝置相比的“U”形 dGOA 的鹽收集率。原始數(shù)據(jù)在補充信息中的表 S4 中給出。
原文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.desal.2025.118855
引用:Tang, Qiang, et al. "Manipulating π electron behavior of graphene for remarkable solar steam generation and salt recovery." Desalination (2025): 118855.
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