CO2排放所帶來的嚴峻環(huán)境挑戰(zhàn)亟待解決，碳捕獲與轉(zhuǎn)化技術(shù)的突破對于解決中國科協(xié)發(fā)布的2024十大工程技術(shù)難題之一（高效溫和活化及大規(guī)模利用CO2實現(xiàn)生態(tài)平衡）至關(guān)重要。傳統(tǒng)的CO2催化轉(zhuǎn)化過程通常涉及氣-液-固三相反應體系，其中氣態(tài)底物與液態(tài)溶劑在多孔材料內(nèi)孔隙空間的競爭問題尤為突出。由于溶劑分子易占據(jù)孔隙，導致氣體分子在催化體系中的溶解度普遍偏低，從而導致活性較差。
針對此問題，最近中國科學院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所黃遠標研究團隊在National Science Review（國家科學評論）期刊上發(fā)表了題為“Porous covalent organic framework liquid for boosting CO? adsorption and catalysis via dynamically expanding effect”的研究論文。該團隊提出了液化劑液化多孔主體的策略，采用相態(tài)調(diào)控工程，成功調(diào)和了多孔性與流動性的矛盾，合成了一種基于共價有機框架（COF）材料的液態(tài)柔性多孔材料COF-301-PL（圖1），該材料具有固體COF與液體材料的獨特優(yōu)勢，確保了在保持流動性的同時具備對CO?等氣體的高吸附性能，實現(xiàn)了高效的CO2捕獲與多相催化。有意思的是，COF-301-PL兼具液體特性與“呼吸效應”，在液相中具有出色的傳質(zhì)能力，且其孔隙能在CO2壓力下動態(tài)膨脹與收縮。這一特性不僅增強了CO2的存儲，加速了傳質(zhì)過程，還優(yōu)化了催化效率，使其在相同條件下優(yōu)于傳統(tǒng)固體吸附劑。
圖1. COF-301-PL的結(jié)構(gòu)及其合成方案。
憑借卓越的CO2捕獲能力，COF-301-PL在催化劑溴化四丁基銨存在下，可作為CO2轉(zhuǎn)化的存儲庫。它顯著提升了CO2在液相中的溶解度以及其與環(huán)氧化物分子轉(zhuǎn)化為高價值環(huán)狀碳酸酯的效率。與固體COF和單獨的PEGS相比，COF-301-PL的催化效率分別提高了17倍和24倍。這一優(yōu)勢歸功于COF-301-PL在高壓下儲存CO2并逐步釋放的能力，使其能夠作為催化反應的CO2儲存庫，從而無需連續(xù)供應CO2，進而提升了工業(yè)過程的效率與節(jié)能性。
相關(guān)成果發(fā)表于National Science Review2025, 12, nwaf032,(https://doi.org/10.1093/nsr/nwaf032)。福建物構(gòu)所陳子奧為論文第一作者，福建物構(gòu)所黃遠標研究員為通訊作者。研究工作獲得國家自然科學基金、國家重點研發(fā)計劃、福建省創(chuàng)新之星人才項目的支持。特別感謝曹榮研究員的大力支持。該工作被Natl. Sci. Rev.雜志專門發(fā)表了以“Breakthrough in Porous Liquids for Carbon Capture and Catalysis”為標題的Highlight評述文章（National Science Review，2025, 12, nwaf075, https://doi.org/10.1093/nsr/nwaf075），評述為發(fā)展了一種顛覆性的材料，在催化CO2轉(zhuǎn)化反應中，超越了傳統(tǒng)的固態(tài)材料，該研究是多孔液體研究領(lǐng)域的里程碑…
(來源：福建物構(gòu)所 版權(quán)屬原作者 謹致謝意）
熱門跟貼