食品變質(zhì)和浪費(fèi)對(duì)人類健康及社會(huì)穩(wěn)定構(gòu)成了嚴(yán)重威脅。根據(jù)世界衛(wèi)生組織（WHO）的統(tǒng)計(jì)，全球每年約有6億人因食用受到細(xì)菌、病毒、寄生蟲和化學(xué)物質(zhì)污染的食品而患病，導(dǎo)致超過40萬人死亡。同時(shí)，約三分之一的食品在供應(yīng)鏈中遭到損失或浪費(fèi)。其中，過度謹(jǐn)慎的食品保質(zhì)期常常導(dǎo)致大量仍可安全食用的食品被過早丟棄。肉類作為人類飲食的重要組成部分，其易腐敗性和復(fù)雜的貯藏環(huán)境使得安全分析面臨諸多挑戰(zhàn)，因此，實(shí)時(shí)有效地監(jiān)測(cè)肉類新鮮度顯得尤為重要。
揮發(fā)性鹽基氮（TVB-N）是動(dòng)物產(chǎn)品中蛋白質(zhì)降解所產(chǎn)生的堿性氮化物，被廣泛認(rèn)為是監(jiān)測(cè)肉類食品新鮮度的關(guān)鍵指標(biāo)。TVB-N的檢測(cè)方法包括化學(xué)滴定、色譜法和電化學(xué)檢測(cè)。然而，這些方法的復(fù)雜性、專業(yè)性以及對(duì)環(huán)境的影響已不再符合當(dāng)前的發(fā)展趨勢(shì)。目前，新興的光學(xué)傳感器，特別是高靈敏度、智能化的比色傳感器陣列（CSA），正受到廣泛關(guān)注。CSA模仿哺乳動(dòng)物的嗅覺系統(tǒng)，通過顏色變化直接提供食品新鮮度的視覺評(píng)估。現(xiàn)有的高靈敏CSA傳感器通常依賴于化學(xué)染料，這可能帶來潛在的毒性風(fēng)險(xiǎn)。此外，化學(xué)染料的變色機(jī)制通常表現(xiàn)為單級(jí)、狹窄且單調(diào)的變化，同時(shí)易受到溫度和濕度等外部因素的影響。
金屬-多酚網(wǎng)絡(luò)（MPN）通過pH誘導(dǎo)的多價(jià)配位鍵，能夠快速且簡(jiǎn)單地涂覆在各種界面上，已在材料科學(xué)、藥物傳遞和組織工程等領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用。MPN能夠根據(jù)配位離子的價(jià)態(tài)、pH值和競(jìng)爭(zhēng)配體類型展現(xiàn)出豐富的顏色變化，這一特性在CSA的應(yīng)用中具有極大的潛力。然而，MPN中配位環(huán)境的復(fù)雜性要求在顏色變化、設(shè)備構(gòu)建以及數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)與分析等方面進(jìn)行系統(tǒng)性的工程研究。
基于此，江南大學(xué)謝云飛教授團(tuán)隊(duì)聯(lián)合復(fù)旦大學(xué)趙天聰研究員首次提出了金屬-多酚與胺類物質(zhì)的多級(jí)競(jìng)爭(zhēng)配位顯色機(jī)理，用于智能檢測(cè)肉類新鮮度。與傳統(tǒng)比色材料的響應(yīng)機(jī)制不同，該系統(tǒng)利用金屬-多酚-胺之間的多級(jí)競(jìng)爭(zhēng)配位反應(yīng)快速驅(qū)動(dòng)多樣化的顏色變化，實(shí)現(xiàn)了對(duì)胺類物質(zhì)的高靈敏度、特異性、穩(wěn)定性和廣范圍檢測(cè)。從而實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)牛肉、雞肉、魚和蝦的新鮮度，并有效追蹤牛肉在反復(fù)凍融和頻繁開關(guān)冰箱復(fù)雜環(huán)境變化過程中的新鮮度。此外，該機(jī)理賦予了簡(jiǎn)單快速獲取大量有效數(shù)據(jù)的能力，可以有效結(jié)合卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（CNN）技術(shù)，開發(fā)肉類新鮮度智能檢測(cè)平臺(tái)，肉類新鮮度整體準(zhǔn)確率高達(dá)99.83%。這種創(chuàng)新顏色響應(yīng)機(jī)制以及安全、廉價(jià)易得的比色材料，有望在生鮮食品智能包裝、冷鏈物流實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)和零售終端品質(zhì)管控等領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用。該研究以題為“Metal-polyphenol multistage competitive coordination system for colorimetric monitoring meat freshness”的論文發(fā)表在最新一期《Advanced Materials》上。
【金屬-多酚網(wǎng)絡(luò)比色傳感器陣列】
這項(xiàng)工作中首先發(fā)現(xiàn)觀察到金屬-多酚體系在胺類物質(zhì)識(shí)別與單純pH變化響應(yīng)中的差異性現(xiàn)象?；诖税l(fā)現(xiàn)，通過UV-vis、Raman、FT-IR、XPS、EA-IRMS以及Fs-TA等多維表征手段，結(jié)合密度泛函理論（DFT）計(jì)算，首次闡明了金屬-多酚-胺類物質(zhì)的多級(jí)競(jìng)爭(zhēng)配位顯色機(jī)理?；诖藱C(jī)理，成功構(gòu)建了金屬-多酚網(wǎng)絡(luò)比色傳感器陣列（MPN-CSA），實(shí)現(xiàn)了肉類新鮮度的高靈敏智能監(jiān)測(cè)。MPN-CSA材料體系具有靈敏度高、準(zhǔn)確性好、穩(wěn)定性優(yōu)異、成本效益突出且環(huán)境友好等特點(diǎn)，其模塊化設(shè)計(jì)更支持多樣化功能組合。這一創(chuàng)新性研究成果不僅為肉類新鮮度智能監(jiān)測(cè)提供了新的技術(shù)方案，更有望推動(dòng)食品安全監(jiān)控領(lǐng)域的科技進(jìn)步，對(duì)保障食品質(zhì)量和減少資源浪費(fèi)具有重要的實(shí)踐意義。
圖文摘要
圖文賞析
圖1.金屬-多酚-胺多級(jí)競(jìng)爭(zhēng)配位顯色機(jī)理的推導(dǎo)和理化表征
圖2.理論計(jì)算聯(lián)合飛秒瞬態(tài)吸收光譜驗(yàn)證金屬-多酚-胺多級(jí)競(jìng)爭(zhēng)配位顯色機(jī)理
圖3.MPN-CSA制備示意圖及對(duì)五種典型胺類物質(zhì)的比色響應(yīng)
圖4.MPN-CSA實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)四種常見肉類4℃貯藏下新鮮度狀態(tài)
圖5.結(jié)合CNN技術(shù)智能判斷肉類新鮮度及搭建MPN-CSA肉類新鮮度智能監(jiān)測(cè)平臺(tái)
圖6.MPN-CSA穩(wěn)定性、特異性、LCA及對(duì)反復(fù)凍融/頻繁開關(guān)冰箱下牛肉新鮮度的監(jiān)測(cè)
總結(jié)：作者闡明了金屬-多酚系統(tǒng)與胺類物質(zhì)之間的多級(jí)競(jìng)爭(zhēng)配位顯色機(jī)理，并據(jù)此構(gòu)建了一款金屬-多酚網(wǎng)絡(luò)比色傳感陣列（MPN-CSA），具有優(yōu)異的靈敏性、穩(wěn)定性、特異性、經(jīng)濟(jì)環(huán)境效應(yīng)等優(yōu)勢(shì)，可以實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)肉類新鮮度。這種創(chuàng)新顏色響應(yīng)機(jī)制以及安全、廉價(jià)易得的比色材料，有望在后續(xù)新型智能肉類新鮮度監(jiān)測(cè)研究領(lǐng)域中實(shí)際應(yīng)用。
第一作者介紹
成軍，中共黨員，江南大學(xué)食品學(xué)院2022級(jí)博士研究生。中國(guó)檢驗(yàn)檢測(cè)學(xué)會(huì)青年科技工作者委員會(huì)委員，安徽省“青年專家”（博士）科技助農(nóng)服務(wù)團(tuán)團(tuán)員。博士期間主要從事食品新鮮度智能監(jiān)測(cè)材料與食品安全檢測(cè)研究。以第一作者在Adv. Mater.、J. Hazard. Mater.、Int. J. Biol. Macromol.等期刊發(fā)表論文5篇，申請(qǐng)專利7項(xiàng)，授權(quán)2項(xiàng)。主持省級(jí)研究生科研創(chuàng)新計(jì)劃項(xiàng)目2項(xiàng)，作為項(xiàng)目骨干參與“十四五”國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃課題、國(guó)家自然科學(xué)基金和江蘇省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃現(xiàn)代農(nóng)業(yè)項(xiàng)目等多項(xiàng)國(guó)家/省部級(jí)基金項(xiàng)目。在國(guó)內(nèi)外學(xué)術(shù)會(huì)議口頭匯報(bào)5次，獲海南大學(xué)優(yōu)秀研究生畢業(yè)生、優(yōu)秀研究生干部等榮譽(yù)。
通訊作者介紹
謝云飛，江南大學(xué)食品學(xué)院教授、副院長(zhǎng)、博士生導(dǎo)師，“食品安全國(guó)際合作聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室”副主任。國(guó)家級(jí)青年人才計(jì)劃入選者，中國(guó)工程前沿杰出青年學(xué)者，江蘇省“雙創(chuàng)博士”，無錫市優(yōu)秀教育工作者，無錫市“五四青年獎(jiǎng)?wù)隆鲍@得者，中國(guó)檢驗(yàn)檢測(cè)學(xué)會(huì)青年科技工作者委員會(huì)副主任委員，江蘇省科協(xié)第十屆委員會(huì)委員，江蘇省食品科學(xué)技術(shù)學(xué)會(huì)理事、江蘇省高等學(xué)校科學(xué)技術(shù)協(xié)會(huì)科普聯(lián)展工作委員會(huì)主任等。主要從事食品安全與質(zhì)量控制方面的研究，主持國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃課題、國(guó)家重大儀器科學(xué)設(shè)備開發(fā)項(xiàng)目課題等國(guó)家級(jí)項(xiàng)目8項(xiàng)，企業(yè)橫向項(xiàng)目20余項(xiàng)。發(fā)表SCI文章200余篇，其中以第一/通訊作者在Adv. Mater.、Adv. Funct. Mater.、Anal. Chem.、Food Chem.、J. Agr. Food Chem.、Chem. Eng. J.、Biosens. Bioelectron.等國(guó)際著名學(xué)術(shù)期刊發(fā)表論文80余篇；授權(quán)國(guó)際專利2項(xiàng)、國(guó)家發(fā)明專利50余項(xiàng)；獲中國(guó)商業(yè)聯(lián)合會(huì)科學(xué)技術(shù)獎(jiǎng)特等獎(jiǎng)等科技獎(jiǎng)勵(lì)5項(xiàng)。
趙天聰，復(fù)旦大學(xué)先進(jìn)材料實(shí)驗(yàn)室青年研究員，博士生導(dǎo)師，入選國(guó)家級(jí)青年人才支持計(jì)劃、中國(guó)化學(xué)會(huì)青年托舉人才工程計(jì)劃和上海市啟明星培育計(jì)劃揚(yáng)帆專項(xiàng)等。2016年和2021年分別獲得復(fù)旦大學(xué)化學(xué)系、復(fù)旦大學(xué)先進(jìn)材料實(shí)驗(yàn)室理學(xué)學(xué)士、理學(xué)博士學(xué)位，博士導(dǎo)師為趙東元院士。2021年至2023年在復(fù)旦大學(xué)先進(jìn)材料實(shí)驗(yàn)室趙東元院士團(tuán)隊(duì)從事博士后研究，于2023年入職復(fù)旦大學(xué)，主要從事新型介觀介孔材料設(shè)計(jì)合成及其生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用研究。以一作/通訊作者在在包括Nat. Chem.、Nat. Rev. Mater.、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、P. Natl. Acad. Sci. Usa.等高水平期刊上發(fā)文30余篇，論文總被引2500余次。
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202503246
來源：高分子科學(xué)前沿
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